Spectroscopie haute résolution à temps de déclin à 8.45 µm, couplage optimisé par rétroaction optique sur le laser - Quentin Fournier (LAME, LIPhy)

La spectroscopie d’absorption s’est imposée comme un outil de diagnostic d’une grande efficacité, couvrant un large éventail d’applications, des études physico-chimiques de l’atmosphère jusqu’à la physique fondamentale. Au cours des dernières décennies, le développement de techniques basées sur des lasers couplés à des cavités optiques résonantes a permis d’atteindre des niveaux records en termes de sensibilité d’absorption et de résolution fréquentielle, notamment dans le proche infrarouge. Cependant, les instruments performants dans le moyen-infrarouge restent encore trop rares bien que cette gamme spectrale présente un intérêt majeur pour des applications spectroscopiques. Cette limitation est en grande partie liée au manque de composants optiques adaptés et à leurs performances souvent réduites à ces longueurs d’onde, ce qui rend complexe une simple adaptation des techniques de spectroscopie en cavités existantes.

Le travail présenté dans ce mémoire de thèse est en grande partie consacré au développement d’un spectromètre moyen-infrarouge répondant à ces objectifs de sensibilité et de résolution fréquentielle. Deux prototypes ont été développés, basés sur un laser à cascade quantique (QCL) émettant à 8.45 µm et une cavité optique linéaire de haute finesse. Ces instruments s’appuient sur une stratégie qui permet de réaliser simultanément des mesures par spectroscopie à temps de déclin (CRDS, pour Cavity Ring-Down Spectroscopy en anglais) et de stabiliser le laser grâce à la rétroaction optique (LOF, pour Linear Optical Feedback) issue de cette même cavité. Cette combinaison permet une injection optimale des photons dans la cavité.

Le premier dispositif développé, appelé LOF-CRDS, permet l’acquisition de spectres sur une gamme de fréquences de l’ordre de la centaine de gigahertz, avec une résolution fréquentielle de 300 MHz. La très haute sensibilité d’absorption atteinte, de l’ordre de 4×10⁻¹⁰ cm⁻¹, a permis d’évaluer la contribution du self-continuum de la vapeur d’eau, une mesure d’un grand intérêt pour la physique atmosphérique, car essentielle pour modéliser le transfert radiatif terrestre.

Un second dispositif que nous avons nommé LOFS-CRDS exploite les mêmes principes mais a été adapté à la détection de signatures d’absorption très étroites en fréquence (de l’ordre du MHz). Il intègre pour cela un contrôle actif de la longueur de la cavité résonante. Il nous a permis d’enregistrer des spectres avec une résolution spectrale de 20 kHz, soit une amélioration de quatre ordres de grandeur par rapport au système précédent, tout en améliorant la limite de détection à 2×10⁻¹⁰ cm⁻¹. Les performances et les limites de cette technique ont été évaluées à travers deux études: l’une sur les profils de raies de deux transitions de H₂O et l’autre sur un Lamb dip de l’eau, une signature sub-Doppler d’une largeur proche du MHz, associée à un mécanisme de saturation optique.

Nos résultats ouvrent de nombreuses perspectives pour l’instrument LOFS-CRDS, notamment pour des applications de spectroscopie à très haute résolution et sensibilité telles que l’étude des transitions rovibrationnelles du C60 froid d’intérêt capital en astrophysique. Notre instrument, comme brique instrumentale, permettrait alors la mesure quantitative de sa concentration en jet supersonique, un préalable à l’étude de son spectre dans d’autres gammes de longueur d’onde. Mais l’instrument LOF-CRDS pourrait aussi s’intégrer dans des applications de terrain grâce à sa simplicité de développement et d’implémentation ou encore être au centre d’études plus fondamentales une fois son axe des fréquences doté d’une calibration absolue.